Ascendió luego a las montañas de Cocollar, descendió a San Antonio para seguir hasta Caripe y explorar la famosa Cueva del Guácharo. Vuelto a Cumaná por la vía de Cariaco, siguió de aquí a La Guaira, mientras su compañero Bonpland hacía el camino por tierra desde Higuerote hasta Caracas, donde se le reunió cuatro días más tarde.
En Caracas, Humboldt fue cordialmente acogido: los Ustáriz, los Tores, Avila, Soblette, los Montillas, Sanz y demás personajes notables lo festejaron en sus residencias y casas de campo. Y el futuro general Ibarra le recibió, así como a Bonpland, en su hacienda Bello Monte.
Asciende luego a la Silla de Caracas acompañado de Don Andrés Bello, para penetrar después en los Valles de Aragua, explorar el Lago de Tacarigua y, bordeando la orilla meridional del Lago, salir por Villa de Cura a Calabozo, siguiendo a San Fernando de Apure. Bajando el río, penetra en el Orinoco y remontando éste llega hasta San Fernando de Atabapo.
Durante un mes explora el Alto Orinoco, el Atabapo, el Guainía y el Casiquiare, regresando luego por el mismo Orinoco a la antigua Angostura. De aquí pasa a los llanos orientales de Barcelona para penetrar de nuevo en Cumaná, Golfo de Cariaco y Península de Araya, y completar así el vasto caudal de sus observaciones científicas.
El 24 de noviembre de 1800 se embarca en Cumaná rumbo a la isla de Cuba, después de haber permanecido un año y cuatro meses en territorio de Venezuela. De Cuba pasa Humboldt a Colombia, Ecuador, Perú, México y los Estados Unidos del Norte, para retornar a Europa por el puerto de Burdeos el 3 de agosto de 1804.
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